yrammuS 要概覚知 亮平11Ryohei KAKUCHI堂本 悠也12Yuya DOMOTOイミダゾリウム塩を有する共役ポリマーの多成分連結反応によるライブラリー合成と超高感度アニオンセンサーの戦略的創出 （2018採択）A combinatorial approach toward ultra-sensitive anion sensors based on library synthesis of conjugated polymers featuring imidazolium salts via multi-component reactions (Project 2018)自己集合錯体のナノサイズ空間における複合金属ナノ粒子・クラスターの超精密ヘテロ集積 （2018採択）Construction of Highly Ordered Hybrid Nanoparticles/clusters within Nano-sized Self-assembled Complexes(Project 2018)25Rep. Grant. Res., Asahi Glass Foundation (2020)三種類以上の出発物質から一段階の反応によって，単一の生成物を与える反応は多成分連結反応と呼ばれている．多成分連結反応の多くは複雑な触媒を必要とせず，さらに反応基質の構造をその生成物へと取り込むことが可能なため，グリーンケミストリーの観点からも注目が集まっている．本研究では様々な多成分連結反応の中から，van Leusen三成分連結反応（vL-3CR）を選定し，その高分子合成への展開を行った．これは，vL-3CRが与えうるイミダゾリウム塩骨格が新しいアニオン種の補足剤・ひいてはセンサー材料へと展開可能ではないかと着想したためである．Multicomponent reactions (MCRs) refer to a reaction where three or more reactants can be conbined in a one-pot manner to afford products. Despite the long history of the MCRs in a wide range of interdislinary science, an integration of MCRs into polymer science has been largely lagging behind other scietific fields. In this re-search, the incorporation of a new MCR, the van Leusen three component reaction (vL-3CR), was carried out in order to take advantage of the imidazolium units that can be prepared via the vL-3CR.金属ナノクラスターは触媒や光学材料等の観点から注目される物質群であり，その自在な設計法の開発が盛んとなっている．本研究では有機配位子（L）と金属イオン（M）の配位駆動自己集合によるナノサイズ中空錯体の構築をツールとした，金属ナノクラスターの精密鋳型構築を目的とした：（1）M12L24組成の球殻構造（M = Pd2+）内部に加水分解性や還元性を示す官能基を所望の数だけ導入した中空ケージ群を開発し，空間内部における酸化亜鉛ナノ粒子の粒径制御構築などを達成した，（2）らせんキラリティーを誘起する三座配位子と1価銅・銀との自己集合により，新規多面体型ケージ群の構築に成功した．新たな複合ナノクラスターの構築法および不斉機能化のための鋳型として期待される．Metal nanoclusters are one of the most attractive nanomaterials for catalysts, optics, and other application. In this research, the main purpose was development of the new methods for precise construction of metal nano-clusters utilizing coordination self-assembly of organic ligands (L) and metal ions (M): (1) By pre-installing hydrolytic or reductive functional groups inside the M12L24-type spherical cages, size-controllable construc-tion of nanoparticles (ex. zinc oxide) was accomplished, (2) Novel polyhedral nanocages, which are inherent-ly helically chiral, were developed via self-assembly of tripodal ligands and Cu(I) or Ag(I) ions aiming at the novel reaction container for constructing the hetero nanoclusters.
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