28岩下 靖孝17Yasutaka IWASHITA網代 広治18Hiroharu AJIROバルク材料に適用可能なガラス超安定化機構の提案と実証 （2018採択）Proposition and demonstration of ultrastabilization mechanism of glassy state applicable to bulk materials(Project 2018)生体材料応用を目指したセンチピード型ポリウレタンの創製 （2018採択）Creation of polyurethane derivatives with centipede structure for biomedical application(Project 2018)旭硝子財団 助成研究成果報告（2020）様々な原子や分子，コロイド粒子系を冷却あるいは高密度化することで現れるガラス状態は，自由エネルギーが最小である結晶化状態に緩和できずに固まった非平衡状態であり，そのため到達する状態は形成過程（キネティクス）に依存する．そこで我々は任意のタイミングで粒子同士を結合できるコロイド粒子を用い，従来にはないガラス化過程の制御を実現し，超安定なガラス状態を形成することを目指した．実験では疎水領域を持つヤヌスコロイド粒子を作成し，粒径が異なる2種類の粒子からなる2次元コロイド分散系において，疎水面間結合のin situ制御に成功した．その結果，粒子間結合が構造緩和に及ぼす影響を直接的に捉えることに成功した．A glassy state, appearing by cooling or densifying atomic, molecular or colloidal systems, is a non-equilibrium state where a system is frozen before reaching the equilibrium crystal state, and thus the realized glassy state depends on the formation kinetics. We therefore aim to realize the unprecedented control over the glass transi-tion kinetics of colloidal systems by bonding colloidal particles for ultra-stabilizing the glassy state. We pro-duced Janus colloidal particles possessing hydrophobic area on their surface, being succeeded in in situ control of the bonding between the hydrophobic surfaces in a binary two-dimensional colloidal dispersion. As the re-sult, we also succeeded in directly capturing the effect of interparticle bonding on the structural relaxation.最近，生体適合性と力学的強度を兼ね備えた高分子材料を見出している．これは，親水性置換基がポリウレタン側鎖に導入された構造で，従来のミクロ相分離構造を与えるポリウレタン構造と区別し，センチピード型ポリウレタンと名付けて展開してきた．本研究課題ではこのセンチピード型ポリウレタンを生体由来化合物を用いることで生体材料への利用を目指した．感熱応答性を示す3ユニットのオリゴエチレングリコール鎖を側鎖に導入した酒石酸エステルやリシン誘導体を原料として用いることで，新しい高分子材料を合成した．感熱応答性ハイドロゲルや，立体規則性の違いによって感熱応答性の異なる高分子材料を創出した．Recently, we found the novel polymer materials bearing both high biocompatibility and mechanical strength. The polymer is composed of the polyurethane backbone with hydrophilic substituents at the side chain, which is different from the conventional polyurethane structure, forming micro phase separation, that was named as centipede type polyurethane. In this study, we use the natural derived compounds as a starting material, in or-der to apply this to biomaterials. The novel polymer materials were created by the lysine derivative and the ester compounds with tartaric acid connecting with 3 units oligo(ethylene glycol). As a result, thermorespon-sive hydrogels and different responsive temperature were prepared by the stereoregularity.
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