48中村 崇司53Takashi NAKAMURA高橋 英史54Hidefumi TAKAHASHI固体電解質界面におけるイオン整流現象を活用した超高温論理デバイスの開発（2019採択）Development of ultra-high temperature logic devices using ionic rectification at solid electrolyte interfaces(Project 2019)極性構造不安定性に起因したフォノンダイナミクスが生み出す特異な熱電現象の解明（2019採択）Unusual thermoelectric properties generated by phonon dynamics in polar metal(Project 2019)本研究の目的は酸化物イオン伝導体ヘテロ界面におけるイオン整流現象を利用した論理デバイスの実証である．スクリーニング評価の結果，YSZ/La2NiO4ヘテロ界面において強いイオン整流現象が発現することを見出した．しかし，このヘテロ界面における整流性は当初期待していたヘテロ界面に形成されるイオン空乏層によるものではなく，界面で生じる電気化学反応（酸素発生反応，酸素取込み反応）の速度差によるものであることが明らかになった．さらにYSZ/La2NiO4ヘテロ界面を利用して，1073 Kという高温環境でも安定動作可能な高温イオンAND素子を実証することに成功した．The purpose of this work is to demonstrate ionic logic gates utilizing ionic rectification at the heterojunction of oxide ion conductors. By the screening test, it was revealed that the YSZ/La2NiO4 heterojunction exhibited strong ionic rectification. However, this rectifying behavior was not caused by ionic depletion layer at the heterojunction but the difference in reaction rate of oxygen evolution and oxygen incorporation reactions. We succeeded to demonstrate the high temperature ionic AND gate composed of YSZ/La2NiO4 heterojunction at 1073 K.電気と熱を直接変換可能な熱電変換デバイスは，高い安全性と優れた環境調和性を持ち，小型素子への応用が可能なため注目されている．最近，極性−非極性構造相転移を持つ半金属MoTe2において通常のバンド描像では説明できない特異な熱電効果を低温（＜50 K）で示すことが報告された．さらに，構造相転移温度を圧力を用いて抑制することで，熱電性能が向上することを発見した．この極性構造相転移の不安定性と熱電物性の相関を明らかにするため，単結晶を用いたラマン分光測定と放射光を用いた単結晶構造解析を行い，熱電性能が増大する低温で，ソフト化する極性フォノンと特異な原子位置の温度変化を観測した．このことから，極性フォノンの不安定性と熱電効果の相関が示唆された．また，極性構造不安定性を持つ新規物質の単結晶合成に成功し，元素置換による構造相転移の制御を行った．Thermoelectric conversion devices, which can directly convert electricity and heat, have attracted much at-tention because of their high safety, excellent environmental friendliness, and applicability to small devices. Recently, it was reported that semi-metallic MoTe2 with a polar-nonpolar structural phase transition shows a unique thermoelectric effect at low temperatures (<50 K), which cannot be explained by conventional band picture. Furthermore, we have found that the thermoelectric performance is improved by suppressing the structural phase transition temperature using external pressure. In order to clarify the correlation between the instability of the polar structural phase transition and thermoelectric properties, we performed Raman spec-troscopy and single-crystal structural analysis using synchrotron radiation. As a result, we observed the sof-tening of polar phonons and the temperature variation of specific atomic positions at low temperatures where the thermoelectric performance increases, suggesting a correlation between the polar phonon instability and the thermoelectric effect. We also succeeded in synthesizing a single crystal with polar structural instability and controlling the structural phase transition by elemental substitution.
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